Tvådimensionell supraledningsförmåga vid en mott-isolator / bandisolatorgränssnitt latio3 / srtio3 | naturkommunikation

Tvådimensionell supraledningsförmåga vid en mott-isolator / bandisolatorgränssnitt latio3 / srtio3 | naturkommunikation

Anonim

ämnen

  • Superledande egenskaper och material

Abstrakt

Övergångsmetalloxider visar ett stort antal kvantelektroniska beteenden där korrelationer ofta har en viktig roll. Uppnåendet av högkvalitativa epitaxiella gränssnitt som involverar sådana material ger en unik möjlighet att konstruera konstgjorda strukturer där nya elektroniska beställningar äger rum. Ett av de mest slående resultaten i detta område är den senaste observationen av en tvådimensionell elektrongas vid gränssnittet mellan en starkt korrelerad Mott-isolator LaTiO 3 och en bandisolator SrTiO 3 . Mekanismen som är ansvarig för ett sådant beteende diskuteras fortfarande. Speciellt måste påverkan av isolatorns natur klargöras. I den här artikeln visar vi att trots de förväntade elektroniska korrelationerna genomgår LaTiO 3 / SrTiO 3 heterostrukturer en superledande övergång vid en kritisk temperatur Tc- start ~ 300 mK. Vi har funnit att den supraledande elektrongasen är begränsad till en typisk tjocklek av 12 nm och är mestadels belägen på SrTiO3-underlaget.

Introduktion

Perovskitesbaserade strukturer inklusive övergångsmetalloxider har väckt mycket uppmärksamhet under de senaste decennierna, med upptäckten av hög Tc- superledningsförmåga och kolossal magnetoresistens 1 . Mer generellt uppvisar dessa föreningar olika elektroniska beställningar, som går från den kanoniska anti-ferromagnetiska (AF) Mott-isolatorn när avstötningen på plats är maximalt på grund av starka elektroniska interaktioner, till Fermi-vätska-liknande metaller när bärardopning är sådan att screening förhindrar systemet från lokalisering. Beroende på katjoner och dopningsnivå som berörs kan laddnings-, spinn- och omloppsordningar visas i marktillståndet tillsammans med metalliska och till och med superledande faser. Övergångar mellan dessa tillstånd kan stämmas av temperatur, magnetiska eller elektriska fält 2 . Alla dessa föreningar kan ses som staplar av oxidlager där laddningsneutraliteten bevaras i enhetscellen (uc), men inte nödvändigtvis i varje lager. Därför bryts översättningssymmetri lokalt vid gränssnittet och laddningsobalansen kan utvecklas. Liksom inom bandgapsteknik med halvledare är det möjligt att skapa konstgjorda gränssnittsmaterial genom att odla tunna lager av en övergångsmetalloxid ovanpå en annan. Nyligen har observation av tvådimensionell (2D) superledningsförmåga 3 och magnetiska korrelationer 4 vid gränssnittet mellan de två bandisolatorerna LaAlO 3 och SrTiO 3 väckt mycket uppmärksamhet. En annan särskilt intressant kandidat är den homo-metalliska strukturen LaTiO 3 / SrTiO 3 som använder TiO 2- planer som byggsten 5, 6 . Titan är i 3 d 0- tillståndet i SrTiO 3- skiktet som är en bandisolator med 3, 2 eV bandgap, medan det är 3 d 1 i LaTiO 3 som därför är en AF Mott isolator på grund av starka korrelationer 7 . Förutsatt att gränssnittsskiktet är TiO 2, finns en extra elektron kvar i strukturen varannan 2 uc 8, 9 . Såsom visas med fotoemission 10 och optiska studier 11 utvecklas en tvådimensionell elektrongas (2-DE) och sträcker sig några uc bortom gränssnittet.

Flera teoretiska tillvägagångssätt påpekade att en elektronisk rekonstruktion leder till en ökning av den elektroniska densiteten vid LaTiO 3 / SrTiO 3 gränssnittet 8, 9, 12, 13 . Okamoto och Millis 8 föreslog ett fasdiagram där olika omlopps- och magnetiska tillstånd uppträder som en funktion av tjockleken på LaTiO 3- skiktet och styrkan hos Mott-Hubbard-parametern U / t ( U är Coulomb-avstötningsenergin på plats, och t hoppterm mellan grannens Ti-webbplatser). Helt polariserade ferromagnetiska metalliska underband förväntas bildas för tjocklek under 5 uc och U / t ~ 8–10. Kancharla och Dagotto, 14 med beaktande av både lokala och långväga Coulomb-interaktioner, visade emellertid att starka AF-fluktuationer som påminner om den magnetiska ordningen för bulkföreningen kvarstår i metallfasen. Som föreslagits av Larson 15 och Okamoto 16, ändrar gitteravslappning vid gränssnittet starkt bandkonfigurationen och kan förbättra de elektroniska korrelationerna i 2-DEG 12 . I detta sammanhang är det uppenbart att gränssnittet LaTiO 3 / SrTiO 3 verkar vara ett unikt system för att studera fysiken för en 2-DEG påverkad av starka elektroniska korrelationer. I denna studie visar vi att denna heterostruktur genomgår en supraledande övergång och vi kan karakterisera 2-DEG som sträcker sig mestadels mot SrTiO 3- sidan av gränssnittet.

Resultat

Mätningar av låg temperatur

Vi har odlat epitaxiella skikt av LaTiO 3 med hjälp av pulserad laserdeposition (PLD) på enkelkristallsubstrat av SrTiO 3 skuren längs (100) och (110) kristallografiska riktningar. Detaljerna om tillväxtbetingelserna och röntgenkarakteriseringarna ges i avsnittet Metoder och i kompletterande figurer S1 och S2. I denna studie fokuserar vi huvudsakligen på två LaTiO 3 / (100) SrTiO 3 heterostrukturer vars tjocklek 40 och 60 Å motsvarar 10 respektive 15 Uc. Arkmotståndet uppmätt i en Van der Pauw-geometri minskar med temperaturen, vilket indikerar ett metalliskt beteende hos gränssnittet (fig. 1). Vid temperaturer lägre än 20 K uppvisar de två proverna en ökning av resistens som är karakteristisk för svag lokalisering i ostörda 2D-filmer. Heterostrukturerna genomgår en supraledande övergång vid Tc- start ≈310 mK för 10 uc-provet och vid Tc- början ≈260 mK för 15 uc-provet (inlägg, fig. 1). Tunnare 5 uc (100) filmer och 20 till 100 uc tjockare (100) filmer såväl som (110) orienterade filmer är inte metalliska vid låg temperatur.

Arkmotstånd a av 10 uc (svarta prickar, vänster axel) och 15 uc (blå prickar, höger axel) LaTiO 3 / SrTiO 3- prover i ett mellanliggande temperaturintervall. De röda linjerna motsvarar kvadratiska passningar av formen R ( T ) = AT 2 + R0 . (Insättning) Arkmotstånd som en funktion av temperaturen som visar de superledande övergångarna vid Tc- start = 310 mK för 10 uc (svarta prickar) och Tc- start = 260 mK för 15 uc (blå prickar), där Tc- början är definieras av en tappning av 10% av motståndet.

Bild i full storlek

I figur 2 visar vi strömspänningsegenskaperna för 10 uc-provet mätt vid olika temperaturer. Vid låg temperatur visar I (V) -kurvorna en klar kritisk ström Ic på 5 μA motsvarande en kritisk ström per enhetsbredd på 16, 7 μA cm −1 . För ström som är mycket högre än I c smälter I (V) -kurvorna samman på en linjär ohmisk lag med ett motstånd som motsvarar det normala motståndet. När det gäller 15 uc-provet konstateras att den kritiska strömmen per enhetsbredd är 14 μA cm −1 . Figur 3a visar arkmotståndet för 10 uc-provet som en funktion av temperaturen uppmätt för olika värden på ett magnetfält applicerat vinkelrätt på provet. Magnetfältet inducerar en övergång från ett supraledande tillstånd till ett icke-supraledande. Beroende av det kritiska fältet som en funktion av temperaturen är linjärt nära Tc, vilket överensstämmer med formen

med hänsyn till en sammanhängande längd i Landau – Ginsburg i plan

(Fig. 3b). Det kritiska fältet som extrapoleras vid T = 0 är

mT för 10 uc-provet och

mT för 15 uc-provet (se tilläggsfiguren S3). Vid T = 0 hittade vi

och

. Mätningar utförda i en parallell magnetfältgeometri ger

för 10 uc-provet och

för 15 uc-provet. Vi extraherar därmed tjockleken på 2D-superledande elektrongas d 15u.c. = 12 nm och d 15u.c. = 13, 5 nm. Observera att detta är en övre gräns med tanke på noggrannheten för provinriktningen i det parallella magnetfältet. Dessa värden ligger nära de som rapporterats i LaAlO3 / SrTiO3 heterostrukturer 17, 18 . I oordnat elektroniskt system producerar svag lokalisering en minskning av konduktiviteten som experimentellt kan avslöjas genom att variera temperaturen. I det speciella fallet med ett 2D-system tar konduktiviteten det anmärkningsvärda logaritmiska beroendet av temperaturen

, där p beror på processen som begränsar faskoherensen; p = 3 för elektron – fononspridning och p = 1 för elektron – elektronspridning i smutsgränsen 19 . Ett sådant logaritmiskt temperaturberoende observeras på våra prover (se fig. 3c), vilket bekräftar elektronens 2D-natur. Passningen ger p = 0, 97 ± 0, 05 som visar att faskoherensen huvudsakligen begränsas av elektron-elektron spridning.

Den kritiska strömmen vid låg temperatur är 5 μA motsvarande en kritisk ström per enhetsbredd på 16, 7 μA cm −1 .

Bild i full storlek

( a ) Arkmotstånd för 10 uc-provet som en funktion av temperaturen för olika värden på det vinkelräta magnetfältet. ( b ) Temperaturberoende hos det vinkelräta kritiska fältet, definierat som magnetfältet som undertrycker 90% av motståndsfallet. Den röda linjen indikerar det linjära beroendet av det kritiska fältet med temperatur nära Tc . ( c ) Konduktivitet för 15 uc-provet som en funktion av temperaturen för ett vinkelrätt magnetfält motsvarande det kritiska fältet. Den röda linjen motsvarar uttrycket

med p = 0, 97 som indikerar att faskoherensen begränsas av elektron-elektron spridning ( p = 1) 19 .

Bild i full storlek

Halleffektmätningar.

För att undersöka tätheten och rörligheten hos laddningsbärare utförde vi Hallmätningar vid låg temperatur (fig. 4). Experimentet bekräftar att tecken på hallkoefficienten

är negativt för båda proverna, vilket indikerar att elektronliknande laddningsbärare dominerar transporten. Arkbärartätheten

visade sig vara 2 × 10 14 cm 2 för 10 uc-provet och 2, 7 × 10 13 cm 2 för det 15 uc-provet. Genom att använda den tidigare uppmätta plåten, fick vi en Hall-rörlighet

på 52 cm 2 V −1 s −1 för 10 uc-provet och 210 cm 2 V −1 s −1 för 15 uc-provet. I en idealisk bild kan gränssnittet mellan SrTiO 3 och LaTiO 3 observeras som ett Ti-jon-nätverk, i 4 + -läget i SrTiO 3 och i 3 + ett i LaTiO 3 . Därför lämnas en elektron varannan cell i genomsnitt vid gränssnittet, vilket motsvarar en arealtäthet på ungefär 3 × 10 14 cm −2 (ref 8, 9). Detta är ungefärligt elektrondensiteten uppmätt genom Hall-effekt i 10 uc-provet (2 × 10 14 cm −2 ), i överensstämmelse med värdet som observerats i LaTiO 3 / SrTiO 3 superlattices 6 genom att mäta antalet Ti 3+ i närheten av gränssnittet. Optiska studier bekräftar att fria bärare med en densitet av cirka 3 × 10 14 cm -2 finns i liknande superlattices, med en typisk rörlighet på 35 cm 2 / V −1 s −1 och en effektiv massa m * ≃ 2 m e 11 . Rörligheten som vi mätte på 10 uc-provet (52) ligger nära detta värde, vilket stöder en effektiv massa nära 2 m e . 15 uc har en lägre arkdensitet på 2, 7 × 10 13 cm -2 och en Tc- början på endast 260 mK.

Hallspänning VH dividerad med strömmen I som en funktion av magnetfältet för 10 uc (svarta prickar) och 15 uc (blå prickar) LaTiO 3 / SrTiO 3- prover, mätt till 100 mK. Röda heldragna linjer motsvarar linjär passform. (Införande) Tc som en funktion av dopning för SrTiO 3- enskilda kristaller tagna från referens 27 (svarta öppna cirklar). De två röda prickarna motsvarar LaTiO3 / SrTiO 3- prover med tjockleken d 10 uc = 12 nm, d 15 uc = 13, 5 nm. Här har vi definierat Tc som temperaturen vid vilken motståndet når noll eftersom denna definition är mer lämplig för jämförelse med den magnetiska definitionen av Tc som används i referens 27 . Felfält representerar osäkerheten i jämförelsen av de två definitionerna av Tc .

Bild i full storlek

Diskussion

Det är känt att LaTiO3 själv kan vara syre 20, 22, 21 eller Sr-dopad 23 och således blir metallisk. Den viktigaste frågan är därför: sker superledningsförmåga inom ett dopat Mott-isoleringsskikt, nämligen syre- eller Sr-dopad LaTiO 3, eller inom en 2-DE-bildad vid gränssnittet LaTiO 3 / SrTiO 3, som sträcker sig mestadels inom bandisolatorn SrTiO 3 (ref. 8)? Och omvänt, har de elektroniska korrelationerna, som är kända för att vara starka i det förra fallet och måttliga i det senare 16, en roll i detta sammanhang? De senaste arbeten med LaTiO 3 / SrTiO 3 superlattices 6, 11, 24 indikerar tydligt att gränssnittet under rätt tillväxtförhållanden är plötsligt utan någon betydande Sr-diffusion för avsättningstemperaturer under 1 000 ° C 10 Optisk spektroskopi bekräftar att bäraregenskaperna i superlattices är olika från de i La 1− x Sr x TiO 3- föreningar 11 . Dessutom är transportegenskaperna för låg temperatur olika när det gäller att utföra dopade LaTiO 3 och dopade SrTiO 3 . I båda fallen dominerar elektron-elektronkollisioner spridningshändelserna enligt Fermi-vätskebildningen. Figur 1 visar att i en mellanregimtemperatur är temperaturberoendet hos motståndet väl anpassat av en kvadratisk lag R ( T ) = AT 2 + R0 där koefficienten A beror på Landau-parametrarna och därför på bärardensiteten och den effektiva massan m * 25 . Vi erhöll A = 0, 27Ω / □ K2 för 10 uc-provet och A = 0, 11Ω / □ K2 för 15 uc-provet. I tabell 1 sammanfattar vi de olika värdena på A som finns i litteraturen för dopade LaTiO 3 och dopade SrTiO 3 tunna filmer och kristaller och jämför dem med värden som extraherats från vårt experiment. De största värdena för A rapporterade i dopade LaTiO 3 är i storleksordningen 1 × 10 −9 Ω cm / K 2 innan systemet isolerades vid låg temperatur (∂ R / ∂ T <0 för T <100 K), medan det är två storleksordningar högre för dopad SrTiO 3 . Från jämförelsen ser vi att gränssnittet LaTiO 3 / SrTiO 3 beter sig mer som dopat SrTiO 3 än dopat LaTiO 3 . Dessa observationer överensstämmer med en elektronisk rekonstruktion av LaTiO 3 / SrTiO 3- gränssnittet, vilket leder till bildandet av några tjocka enhetsceller 2-DEG i SrTiO 3 som främst projicerar mot SrTiO 3- underlaget och gör det ledande skiktet 8, 15, 16 Såsom visas i figur 4, är våra data i överensstämmelse med beroendet av Tc med bärardensiteten för dopad SrTiO 3 rapporterad i litteraturen 27 .

Full storlek bord

Sammanfattningsvis har vi uppmätt de elektroniska transportegenskaperna för LaTiO 3 / SrTiO 3 heterostrukturer. Proverna visar ett metalliskt beteende och en superledande övergång observeras vid låg temperatur. Vår analys visar att det skapas en 2-DEG vid gränssnittet som huvudsakligen ligger på SrTiO 3- underlaget, i överensstämmelse med det elektroniska rekonstruktionsscenariot 8 . Denna upptäckt öppnar möjligheten att studera samspelet mellan supraledningsförmåga och olika elektroniska beställningar som förutses ske med ultratunna LaTiO 3- filmer på SrTiO 3 . Enligt våra resultat när det gäller bärardensitet, rörlighet och gastjocklek bör det vara möjligt att väsentligt modulera 2-DEG: s beteende genom att justera antalet laddningsbärare med en elektrostatisk grind.

metoder

Tillväxt av LaTiO 3 / SrTiO 3 heterostrukturer

Vi har odlat epitaxiella skikt av LaTiO3 med hjälp av excimer-laserbaserad PLD på kommersiellt tillgängliga (Crystal) enkelkristallsubstrat av SrTiO 3 skuren längs (100) och (110) kristallografiska riktningar. Även om (100) subtraten fick en buffrad HF-behandling för att exponera TiO2-bestämd yta, har (110) planet Sr, Ti och syrejoner i ett plan och följaktligen är HF-behandling irrelevant i detta fall. Substraten limmades på värmeblocket i PLD-systemet och upphettades i syretryck på 200 mtorr i temperaturområdet 850–950 ° C under 1 timme för att realisera ytrekonstruktion. Denna process har rutinmässigt använts för att odla epitaxialfilmer och heterostrukturer av YBa 2 Cu 3 O 6 + x och håldopade manganiter. Källan till LaTiO 3 är ett stökiometriskt sintrad mål med en diameter på 22 mm, som avlägsnades i partiellt syre på 1 × 10 −4 torr med energifluence ~ 1 J cm −2 per puls vid en repetitionshastighet av 3 Hz för att realisera en hastighet på 0, 12 Å s −1 .

Röntgenkaraktäriseringar

Röntgendiffraktionsmönstret för LaTiO 3- filmer avsatt på (100) substrat visas i tilläggsfigur S1. Efter subtraktion av bidraget från substratet befinns filtens gitterparameter att vara 3 956 Å (inlägg), i god överensstämmelse med tidigare studier 28 och nära den som rapporterades i bulk LaTiO 3 (3.928 Å) 29 . Röntgendiffraktionsmönstret ( θ −2 θ skanning) runt 32 ° av LaTiO 3- filmer avsatta på SrTiO 3 (110) visas i panel a i Kompletterande figur S2. (110) toppen av filmen observeras vid 2 '= 32, 193 °, nära (110) toppen på substratet, vilket motsvarar en LaTiO 3- gitterparameter på 3, 928 Å. Såsom visas i panel b i kompletterande figur S2, är den typiska bredden på gungningskurvan för (110) toppen cirka 0, 1 ° vilket indikerar en mycket god orientering utanför planet för skikten.

Kompletterande information

PDF-filer

  1. 1.

    Kompletterande figurer

    Kompletterande figurer S1 – S3

kommentarer

Genom att skicka en kommentar samtycker du till att följa våra villkor och gemenskapsriktlinjer. Om du finner något missbruk eller som inte överensstämmer med våra villkor eller riktlinjer ska du markera det som olämpligt.