Självförspänd rekonfigurerbara grafenstakar för terahertz plasmonics | naturkommunikation

Självförspänd rekonfigurerbara grafenstakar för terahertz plasmonics | naturkommunikation

Anonim

ämnen

  • Tillämpad fysik
  • grafen
  • Nanophotonics och plasmonics

Abstrakt

Den grindkontrollerbara komplexa konduktiviteten hos grafen erbjuder enastående möjligheter för rekonfigurerbar plasmonik vid terahertz och mellaninfrarödfrekvenser. Kravet på en grindelektrod nära grafen och den enda "kontrollvredet" som detta tillvägagångssätt erbjuder begränsar emellertid den praktiska implementeringen och prestandan för dessa enheter. Här rapporterar vi om grafenstakar som består av två eller flera grafenmonolager separerade med elektriskt tunn dielektrik och presenterar ett enkelt och rigoröst teoretiskt ramverk för deras karaktärisering. I en första implementering grindar två grafenlager varandra, varigenom de uppträder som ett kontrollerbart enda ekvivalentskikt men utan någon ytterligare grindstruktur. För det andra visar vi att tillägg av en ytterligare grind möjliggör oberoende kontroll av komplexa konduktivitet för varje lager i stapeln och ger förbättrad kontroll på stackens ekvivalenta komplexa konduktivitet. Dessa resultat är mycket lovande för utvecklingen av THz och mellaninfraröd plasmoniska enheter med förbättrad prestanda och rekonfigurationsfunktioner.

Introduktion

Den starka grafen-ljus interaktionen har lett till en snabb utveckling av grafenplasmonics 1, 2, som drar nytta av de unika elektriska egenskaperna hos grafen i terahertz (THz) och mellaninfraröda frekvensband 3 . Karaktäriseringen av enskikts grafenstrukturer har redan gjorts för mikrovågor 4, 5, 6, 7, THz 7, 8, 9 och optik 3, 10, och några lovande tillämpningar såsom modulatorer 11, 12, 13, 14, 15 16, plasmoniska vågledare 17, 18 och Faraday-rotatorer 19 har utvecklats. Emellertid kan den enkla implementeringen och prestandan för dessa anordningar hindras av närvaron av en grindelektrod placerad nära grafen och den relativt svaga kontrollen som denna metod erbjuder över konduktiviteten hos grafen 11, 20 . Dessa begränsningar kan övervinnas med användning av grafenstakar, strukturer som består av två eller flera isolerade grafenlager separerade med elektriskt tunn dielektrik, vilket leder till ökad konduktivitet och kan ge nya rekonfigurationsstrategier.

Optiska plasmoner och kvanttransport i sådana strukturer har redan studerats teoretiskt 21, 22, 23, medan vissa experimentella studier har fokuserat på Anderson-lokaliseringen av Dirac-elektroner i ett av grafenlagren vid DC på grund av screeningseffekten 24, 25, 26 . Dessutom har Coulomb-dragningen av masslösa fermioner experimentellt uppmättts 27, medan både intra- och mellanlagringsfenomen i strukturer omgivna av olika dielektriker och deras inflytande i de stödda fas- och utfasplasmonerna också har betraktats som 28, 29 . Potentiella tillämpningar av grafenstakar inkluderar modulatorer 12, förbättrade metasytor 30, antenner 31 eller plasmoniska parallellplattvågledare 18, 32, bland många andra. Experimentellt har grafenstakar nyligen applicerats för utvecklingen av vertikala fälteffekttransistorer (FET) transistorer 33, 34 . Dessutom har svaret från opartiska grafenstakar och enheter vid infraröda frekvenser också undersökts 20 .

I detta sammanhang demonstrerar vårt arbete här konceptet med rekonfigurerbara grafenstakar för THz plasmonics och presenterar en enkel och rigorös teoretisk ram för deras karaktärisering. Även om grafenmonoskikten i bunten inte är tillräckligt nära för att koppla ihop kvanteffekter 26, 34, tillåter deras extremt små separering i termer av våglängd att bunten uppför sig som ett enda ekvivalent lager med ökad konduktivitet. De förbättrade inställbara kapaciteterna för den föreslagna strukturen demonstreras experimentellt i olika scenarier, inklusive den inbördes grindningen mellan grafenlagren och den oberoende kontrollen av varje ark genom två olika partiska grindar. Mätningen av den totala stackkonduktiviteten S för olika kombinationer av grindspänningar tillåter inte bara extraktionen av de olika parametrarna som definierar vart och ett av skikten utan också bestämningen av den omgivande dielektrikens effektiva grindkapacitans. Den föreslagna formuleringen möjliggör också konstruktion av strukturer med önskat inställbart konduktivitetsbeteende. Våra resultat visar att rekonfigurerbara grafenstakar ökar det tillgängliga utbudet av komplexa konduktivitetsvärden som tillhandahålls av enskiktsstrukturer, vilket underlättar en enkel implementering av THz- och mellaninfraröd plasmoniska enheter med förbättrade rekonfigurationsfunktioner.

Resultat

Funktionsprincip för rekonfigurerbara grafenstakar

Strukturen som analyseras visas i fig 1, där infallande och överförda strålar som krävs för THz tidsdomänmätningar har gjorts konstnärligt. Provet består av två kemiskt ångdeponerade (CVD) grafenmonolag separerade med ett elektriskt tunt ( d ~ 80 nm) polymetylmetakrylat (PMMA) skikt. Metallkontakter, tillagda med användning av optisk litografi följt av förångning av 50 nm guld, har inkluderats för förspänningsändamål. Provet mäts i frekvensområdet 0, 5–2, 5 THz med hjälp av tidsdomänspektroskopi. Den komplexa konduktiviteten hos grafenbunken hämtas sedan med användning av en dedikerad formulering 8, 35, 36 . Detaljer angående tillverkning, mätning och extraktion av stapelkonduktivitet ges i Metoder. Eftersom det dielektriska separationsskiktet mellan grafenlagren är extremt tunt i termer av våglängderna 20 ( d / λ 0 ≪ 10 −3 ), observerar en inkommande elektromagnetisk våg en stackkonduktivitet S

Image

( a ) Konstnärlig återgivning av det tillverkade provet. Incident och överförda balkar, som används för THz tidsdomänmätningar, illustreras för bekvämlighet. ( b ) Bild av den tillverkade enheten. ( c ) Portstyrd ledningsförmåga hos stacken vid terahertz. Uppmätta verkliga (blå) och imaginära (röda) komponenter i konduktiviteten planeras kontra frekvens. Resultaten visas för olika spänningar V DC applicerade mellan de två grafenarken i stapeln.

Bild i full storlek

Image

där σ topp och σ bot är den komplexa konduktiviteten för de övre respektive bottengrafenlagren. Figur 1c visar de frekvensberoende verkliga och imaginära delarna av den extraherade konduktiviteten S för flera likspänningsspänningar applicerade mellan grafenlagren. I det låga THz-bandet varierar den verkliga komponenten i provkonduktiviteten inte med frekvens, medan storleken på den imaginära delen, som underlättar utbredningen av ytplasmoner i detta frekvensband 37, ökar med frekvensen efter en standard Drude-modell.

Figur 2 visar de uppmätta möjligheterna till rekonfigurering av den tillverkade grafenbunten vid f = 1, 5 THz i olika scenarier. I det första fallet, visat i fig. 2a, appliceras en grindspänning V DC mellan de två grafenlagren. Resultaten bekräftar tydligt inställbarheten för σ S och stackens förmåga att självförspänna. De extraherade kemiska potentialerna som motsvarar varje grafenark, beräknade med hjälp av proceduren detaljerad i metoder kombinerad med den uppmätta stackkonduktiviteten och ytterligare validerad med Ramans spridningsmätningar 38, visas mot den applicerade grindspänningen i fig. 3. Båda grafenlagren är p - dopade och de presenterar något olika Fermi-nivåer. Denna skillnad kan bero på de defekter som induceras i grafenlagren under tillväxt eller överföring 39 och påverkan av de omgivande dielektrikerna 40, 41, 42 . Förutom den omgivande dielektrikens olika morfologi spelar kontaminering under bearbetning 43 och molekyler absorberade från omgivningsluften 44 en avgörande roll. Att applicera en positiv förspänning mellan grafenarken injicerar elektroner / hål i de övre / nedre skikten, såsom illustreras i tilläggsfiguren 1, vilket i sin tur ökar / minskar deras kemiska potential (eller tvärtom i fallet med en negativ applicerad förspänning). Vidare uppvisar de extraherade konduktiviteterna och de kemiska potentialerna ett hysteresbeteende, vilket uppstår på grund av laddningarna och föroreningarna som fångas i de omgivande dielektrikerna, såsom inträffar i grafentransistorer 45 .

Image

( a ) Uppmätt konduktivitet plottad mot en spänning V DC applicerad mellan de två grafenarken. Simulerade resultat ingår för jämförelseändamål. ( b ) Uppmätt konduktivitet plottad mot spänningen V2 applicerad på det övre grafenarket för olika värden på bottengrindspänningen V1. ( c ) Uppmätt konduktivitet plottad mot spänningen V 2 - V 1 applicerad mellan grafenlagren för olika värden på bottengrindspänningen V1. De olika insatserna illustrerar provets tvärsnitt och dess anslutning till spänningskällorna. För tydlighetens skull har hysteresbeteendet för stackkonduktiviteten tagits bort i fall b och c . Funktionsfrekvensen är inställd på f = 1, 5 THz.

Bild i full storlek

Image

Resultaten beräknas mot den applicerade grindspänningen V DC (se inlägget i fig. 2a), såsom detaljerat i metoder. Ytterligare resultat erhållna genom mätning av dopanterna i toppskiktet med användning av en Raman-spridningsteknik 38 (vid V DC = 0 V) ​​och med den föreslagna teorin inkluderas för jämförelseändamål.

Bild i full storlek

En annan intressant möjlighet för att styra stackens konduktivitet och öka dess inställningsområde består av att applicera spänningar V1 och V2 på botten- och toppgrafenlagren, såsom illustreras i fig. 2b. För enkelhetens skull har vi implementerat detta förspänningsschema genom att inkludera en ytterligare polysilikonport under det nedre grafenlagret. Alternativt kan denna konfiguration implementeras genom att stapla ett högre antal grafenlager i samma struktur. Slutligen visar fig. 2c ett enkelt förspänningsförfarande som kan styra konduktiviteten hos varje skikt oberoende. Specifikt fixerar den fasta spänningen V2 - V 1 mellan grafenarken den övre skiktets kemiska potential, medan bärardensiteten på bottenlagret är avstämd genom att modifiera spänningen V1 , vilket teoretiskt visas nedan. Observera att en spänning V1 = 0 V inte exakt förenklar detta experiment till det i fig. 2a, på grund av de svaga elektrostatiska fälten som kan uppstå mellan det nedre grafenarket och polysilikonskikten i praktiken (se metoder). Exemplen illustrerade i fig 2 visar den stora potentialen för grafenstackar för THz plasmonics, eftersom det är möjligt att kontrollera beteendet hos de olika skikten i en unik stapel för att uppnå den komplexa konduktiviteten som krävs för en önskad applikation.

Statiska och dynamiska egenskaper

Grafenbunken analyseras teoretiskt i två olika men inbördes beroende steg. Först bestämmes bärardensiteten på varje grafenlager som en funktion av de applicerade grindspänningarna med hjälp av en elektrostatisk inställning. För det andra används denna information för att beräkna den frekvensberoende konduktiviteten S i stacken. I ett allmänt fall av två grafenark som är förspända av olika grindspänningar VI och V2 (se inlägget i fig. 2b och kompletterande fig. 1) kan dessa bärdensiteter uppskattas som

Image

Image

där - q är elektronladdningen,

Image

är den totala bärardensiteten i p- grafenlagret (med p = {botten, överst}),

Image

motsvarar pre-dopningen av arket och

Image

är kapacitansen för det dielektriska skiktet. När väl bärardensiteterna är kända, kan Fermi-nivån för varje grafenlager och konduktiviteten SS , som bestämmer det elektromagnetiska beteendet för hela stapeln, lätt beräknas (se Metoder för detaljer). Ekvationerna (2) och (3) bekräftar vidare att det är möjligt att styra konduktiviteten för varje grafenskikt oberoende. Specifikt beror bärardensiteten på båda skikten på liknande sätt på skillnaden mellan de applicerade spänningarna ( V2 - V1 ), medan bottenskiktet dessutom beror på spänningen V1 . Följaktligen tillåter modifiering av spänningen V1 samtidigt som skillnaden V2 - V1 hålls konstant oberoende kontroll av varje skikts konduktivitet.

Detta enkla ramverk möjliggör en noggrann extraktion av stapelns egenskaper från de uppmätta data, inklusive avslappningstiden ( t p ) och Fermi-nivån

Image

av grafenlagren och kapacitansen

Image

av de omgivande dielektrikerna. Denna procedur, detaljerad i metoder, förlitar sig på att applicera olika uppsättningar av grindspänningar på provet för att mäta olika stapelförhållanden, vilket i sin tur möjliggör oberoende extraktion av alla ovannämnda parametrar. Ett system med icke-linjära kopplade ekvationer införs sedan, som relaterar de uppmätta data till stackens teoretiska egenskaper. I det speciella fallet med provet som visas i fig. 2a ger lösningen av ekvationssystemet τ topp = 0, 033 ps, τ bot = 0, 03 ps,

Image

och

Image

medan portkapacitansen för PMMA-separationsskiktet är

Image

. Dessa värden är i god överensstämmelse med de uppmätta egenskaperna hos en enskiktsgrafen som överförts till en liknande dielektrik ( τ = 0, 029 ps och μ c = −0, 425 eV, som visas i tilläggsfiguren 2–4) och med den erhållna grindkapacitansen med den ungefärliga formeln med parallellplattor

Image

. De simulerade resultaten, ritade i fig. 2a och fig. 3 tillsammans med uppmätta data, bekräftar noggrannheten för både extraktionsförfarandet och den föreslagna modellen för att karakterisera rekonfigurerbara grafenstackar. Det uppmätta hysteresbeteendet hos provkonduktiviteten, som huvudsakligen är relaterad till laddningarna fångade i dielektriken som omger grafenlagren 45, beaktas inte i modellen. Dessutom tillåter de extraherade värdena att uppskatta en moduleringshastighet på 6, 2 kHz för stapeln (se kompletterande anmärkning 1), liknande den som finns i enskikts grafenkonstruktioner 12, 46 .

Detta ramverk kan vidare utnyttjas för att förutsäga rekonfigurationsförmågan hos en mängd olika grafenstackar, vilket möjliggör utformning av strukturer med önskade plasmoniska egenskaper och inställbart beteende. Fig. 4 illustrerar vid f = 1, 5 THz de verkliga och imaginära konduktivitetskomponenterna i en bunt sammansatt av två grafenark med olika Fermi-nivåer kontra grindspänningen som appliceras mellan skikten (se inlägget i fig. 2a). Låt oss först överväga, för enkelhetens skull, en bunt där grafenlagren har en annan dopingtyp, det vill säga ett ark är p- dopat och det andra är n- dopat. I detta speciella fall, illustrerat i fig. 4a, b, förändrar bärarna som injiceras av spänningskällan bärardensiteten på varje skikt på ett liknande sätt, det vill säga samtidigt öka / minska deras

Image

och samtidigt behålla sin motsatta dopande natur

Image

. Som ett resultat är stackens konduktivitet ungefär dubbelt konduktiviteten för ett individuellt lager. Uppförandet hos stackens konduktivitet skiljer sig med avseende på föregående fall när skikten har samma dopningstyp, det vill säga om de båda är p- dopade eller n- dopade. I detta fall, som visas i fig. 4c, d, ändrar bärarna som injiceras av källan bärardensiteten på varje grafenark i en motsatt riktning, det vill säga öka | μ c | av det ena lagret medan du reducerar det på det andra lagret. Följaktligen uppvisar stackkonduktiviteten ett symmetriskt beteende för positiva och negativa grindspänningar, som visar punkter med minimal ledningsförmåga i båda fallen. Resultaten som visas i fig. 4 bekräftar att i grafenstaplar, (i) kan den imaginära komponenten i SS vara dubbelt än den i enskiktsstruktur, medan man undviker närvaron av metallisk förspänning, och (ii) avstämningsområdet är kraftigt förstärkt för liknande applicerade spänningsvärden. Dessutom kan ledningsförmågan hos grafenstakar styras ytterligare genom att beakta två olika grindkällor, såsom visas i inlägget i fig. 2b. I likhet med det föregående fallet kommer det inställbara beteendet hos stackkonduktiviteten starkt att bero på den initiala nivån och typen av dopning av varje grafenlager, vilket leder till en mängd olika scenarier och möjligheter till rekonfigurering (se tilläggsfigurerna 5-9).

Image

Resultaten beräknas mot typen av dopning av staplarnas kompositlager. En förspänningsspänning V DC appliceras mellan grafenarken, såsom illustreras i insatsen i fig. 2a. Typen av dopning av skikten följer nomenklaturen TB , där T = {N, P} och B = {N, P} är relaterade till respektive topp- och bottenlager, och {N, P} hänvisar till n- dopad eller p- dopad grafen. Den övre raden visar de verkliga ( a ) och imaginära ( b ) konduktivitetskomponenterna i en bunt sammansatt av lager med motsatt Fermi-nivå. ( c, d ) Liknande resultat för fallet med en bunt sammansatt av lager med samma Fermi-nivå. Andra parametrar är f = 1, 5 THz, τ topp = τ bot = 0, 03 ps och T = 300 K.

Bild i full storlek

Ytplasmoner som stöds av grafenstakar

De uppmätta egenskaperna hos den tillverkade stacken gör det möjligt att simulera de frekvensberoende egenskaperna hos ytplasmonerna som stöds av anordningen. Specifikt stöder strukturen två olika lägen 32, 47 (se metoder): en jämn tvärgående magnetisk (TM) och en udda kvasi tvärgående elektromagnetisk (TEM). Den förstnämnda kan lätt ses som en vanlig TM-plasmon som sprider sig längs ett enskikts-grafenark, med en konduktivitet som är lika med stapelkonduktiviteten SS . Fig. 5a illustrerar egenskaperna hos detta läge, som presenterar lägre fältinneslutning och reducerad avstämning jämfört med plasmoner i enskiktsgrafen. Detta beteende uppstår på grund av den ökade imaginära komponenten i stackkonduktiviteten, vilket i sin tur minskar den kinetiska induktansen som är associerad med detta läge. Det senare är en störning av TEM-läget som finns i standardparallellvågledare med två perfekta elektriska ledare. Figur 5b bekräftar att detta läge uppvisar anmärkningsvärda egenskaper i termer av fältinneslutning och avstämning, vilket klart överträffar enskikts grafenstrukturer. Observera att de stora förlusterna som är förknippade med CVD-grafen 48, som förhindrar spridningen av de uppburna plasmonerna längs många våglängder, kan minskas avsevärt genom att använda grafen av hög kvalitet i bunten 49 . Kompletterande anmärkning 2 inkluderar en jämförelse av egenskaperna hos plasmoner som stöds av stacken och en enskikts grafenstruktur, och diskuterar vidare inverkan av förluster i båda fallen.

Image

Resultaten visas för flera värden på spänningen V DC applicerad mellan de två grafenarken i stapeln (se inlägget i fig. 2a). ( a ) TM-läge. ( b ) Quasi TEM-läge. Insatserna visar den kinetiska induktansen som är förknippad med varje läge kontra den tillämpade förspänningen med antagande av en bredd W = 10 μm. Simuleringar (se Metoder) utförs med hjälp av de extraherade egenskaperna hos stacken som ingångsparametrar.

Bild i full storlek

Diskussion

Denna teoretiska och experimentella studie av grafenstackar har visat att det tillgängliga utbudet av komplexa konduktiviteter i grafenstackar kan ökas avsevärt genom två olika tillvägagångssätt enligt följande: (i) ömsesidigt förspänna grafenarken utan att kräva närvaron av någon metallisk förspänning och (ii) ) innefattande en tredje grindkälla för att styra konduktiviteten för varje lager oberoende. Utvecklingen av grafenstakar för THz plasmonic står också inför några viktiga utmaningar ur teknologisk synvinkel, eftersom det skulle vara önskvärt att oberoende kontrollera dopningskaraktären hos varje lager samtidigt som separationsavståndet mellan grafenarken minskas, för att ytterligare förbättra rekonfigurationsmöjligheterna av stacken. Vidare bör Coulomb-effekter 28, 29 mellan skikt tas strikt med i staplar med mycket små (ungefär nanometer) separationsavstånd mellan deras lager. Dessutom skulle det också vara intressant att utöka konceptet med rekonfigurerbara staplar till ett godtyckligt stort antal lager. De exotiska egenskaperna hos grafenstaplar banar vägen mot utvecklingen av en lågdimensionell plasmonisk plattform med förbättrad prestanda och ombyggnadsfunktioner. Exempelvis är grafenstakar byggstenen i de nyligen föreslagna inställbara bulkhyperboliska metamaterialen 50, medan det också har visat att de kan öka det spontana utsläppet av emitterar 51 mycket längre än de vanliga monolager-grafenkonstruktionerna 1 . I ett annat sammanhang kan det stora utbudet av imaginära konduktivitetsvärden som tillhandahålls av staplarna lätt utnyttjas i plana hyperlinser. För närvarande är grafenbaserade hyperlinser 52 baserade på att uppnå stor kontrast av ledningsförmågor inom ytan med användning av olikformiga metallportar belägna mycket nära grafen. Dessa grindar är emellertid svåra att tillverka och försämrar linsernas prestanda. Denna anordning skulle enkelt kunna implementeras med en mönstrad grafenbunt, samtidigt lösa problemen relaterade till de begränsade värdena för den imaginära konduktiviteten och närvaron av den olikformiga metallporten. Slutligen är det anmärkningsvärt att de ovannämnda funktionerna hos grafenstackar också kan tillämpas för att utveckla förbättrade anordningar såsom modulatorer, isolatorer, sensorer eller antenner i THz och infraröda frekvensband.

metoder

Tillverkning av enskikts- och stapelgrafenkonstruktioner

Proverna tillverkades med användning av CVD-grafen odlad på Cu-folie och överfördes till substratet med användning av standardöverföringsmetoden 53 . Kompletterande figur 10 visar flödet av tillverkningsprocessen för grafenbunten med dubbla skikt. Vi avsätter 72 nm Al203 genom atomlageravlagring (ALD) på en ultrahög resistivitet (> 10 kΩ) Si-skiva av p-typ. ALD utförs vid 200 ° C med användning av trimetylaluminium och destillerat vatten som reaktionsprekursorer. Innan den dielektriska avsättningen avlägsnas den nativa oxiden från Si-skivan med en buffrad etsning. Metallelektroderna är mönstrade med optisk litografi följt av en avsättning av 5 nm krom, 50 nm guld och en lyftprocess. Ett grafenark överförs sedan till toppen av en av metallkontakterna. I den dubbla skiktade grafenstapeln hålls PMMA-skiktet som användes som en stödpolymer under överföringsprocessen ovanpå grafenen för att fungera som ett dielektrikum mellan de två grafenarken. Det andra grafenmonoskiktet överförs därefter till toppen av den andra fördefinierade metallkontakten, varigenom den slutliga strukturen visas i tilläggsfiguren 10d.

Ramanspektra för den grafen som används i våra apparater visas i tilläggsfiguren. 11. G- och 2D-bandpunkterna är belägna vid 1, 589 och 2 682 cm −1 med en full bredd vid halva max 18 respektive 32 cm −1 . Intensitetsförhållandet mellan 2D och G-bandet och D till G-bandet är 5, 5 respektive 0, 09. Alla dessa siffror är typiska kännetecken för monolager grafen 54 . Användningen av spinnbelagd PMMA som ett separationsskikt mellan grafenarken möjliggör undvikande av problem associerade med standard dielektrisk avsättningstekniker såsom indunstning, förstoftning 55 och ALD av oxider, vilket kan inducera defekter i grafen. Detta tillvägagångssätt är bekvämt för att tillverka grafenstakar, vilket möjliggör genomförbara förspänningsscheman utan behov av efterbehandling av grafen. Det är anmärkningsvärt att likströmsisolationen mellan de två grafenlagren i den tillverkade bunten inte är perfekt, och en del läckström har uppmättts. Det hindrar emellertid inte stackens prestanda, eftersom (i) enheten inte fungerar vid DC utan i THz-bandet; och (ii) grafenfältets effektstyrning bevaras, eftersom DC-förspänningskällan är i stånd att tillhandahålla den erforderliga förspänningen, därav det erforderliga elektriska fältet, även när viss läckström uppstår.

Notera dessutom att monolager-grafenanordningar har glödgats i en N2-atmosfär vid 200 ° C under 4 timmar (ref. 56). Glödgningen syftar till att avlägsna möjlig grafenkontaminering med polymerrester och andra föroreningar 57 . Denna process har emellertid inte tillämpats på grafenstapelproven, eftersom det skulle ta bort PMMA-skiktet som isolerar de två grafenarken.

THz tidsdomänmätningar

Mätningarna vid THz-frekvenser utfördes med användning av en kommersiell Time Domain Spectrometer (Menlo TERA-K8), som består av en pulserad femtosekundslaser vid 780 nm med en pulsrepetitionshastighet på 100 MHz och en pulsbredd runt 110 fs, med strömmen experimentell inställning av ett signal-till-brusförhållande på 40 dB upp till 2, 5 THz. Två fotoledande antenner baserade på LT GaAs (Tera8-1) används för att generera och detektera THz-strålningen. En uppsättning linser fokuserar THz-strålen mot provet som mäts. Det totala provområdet som belyses av strålen är cirka 2 mm 2, vilket i genomsnitt beräknar grafens funktioner (se kompletterande anmärkning 3). Kompletterande figur 12 visar en schematisk vy av den experimentella uppsättningen, med placeringen av proverna och spänningskällorna.

Porten applicerades med användning av en fyra-kanals likspänningskälla, Agilent N6700B. Endast två kanaler användes för mätningarna och varje kanal var ansluten till en annan guldkontakt motsvarande ett grafenlager, medan de båda delade en gemensam markguldkontakt. Av säkerhetsskäl och för att förhindra att grafenstacken skadades, var den maximala spänningen (med beaktande av båda källorna) begränsad till ± 75 V. Provet placerades på ett X - Y- linjärt steg vinkelrätt mot THz-strålen och allt placerades i en tätat hölje rensat med N2 för att hålla en konstant atmosfär under mätningens varaktighet.

Stapla konduktivitetsextraktion

Stapelkonduktiviteten SS extraheras från THz-tidsdomänmätningarna med användning av tunnfilmskaraktäriseringstekniker 8, 35, 36, 58 . Det här tillvägagångssättet är giltigt här tack vare stackens extrema finhet när det gäller våglängd ( d / λ ≪ 10 −3 ). Ett exempel på olika uppsättningar av uppmätta pulser som används för extraktionsförfarandet visas i tilläggsfiguren. 13. För att hålla det högre möjliga signal-brus-förhållandet har vi endast beaktat den första överförda pulsen genom provet. Ytterligare överförda pulser som uppstår på grund av de interna reflektionerna av THz-strålen i provets lager är tydligt identifierade, tack vare deras tidsfördröjning, och avlägsnas därefter.

Grafenbunken är inte fristående, utan ovanpå en tjock dielektrisk struktur. Följaktligen måste påverkan från dielektriken strikt tas bort för att extrahera den faktiska stackledningsförmågan. Denna procedur har utförts enligt följande: (i) en puls överförs utan närvaro av något prov för att mäta och lagra svaret (inklusive atmosfär och möjliga föroreningar) hos den förseglade buren. (ii) En puls överförs genom ett område i provet fritt från grafen, som förblir naket. Kombinationen av denna uppmätta puls med den puls som erhållits i föregående steg tillåter extraktion av permittiviteten, förlust tangenten och tjockleken för dielektrik med användning av standardtekniker 36, 58 . (iii) En puls överförs genom grafenbuntprovet. Genom att kombinera denna uppmätta puls med den tidigare informationen är det verkligen möjligt att extrahera konduktiviteten hos grafenbunten noggrant avlägsna påverkan från dielektriken och omgivande atmosfär 8, 35, 36 .

Grafen stack teori

Den frekvensberoende konduktiviteten a för ett enda grafenlager modelleras med användning av Kubo-formalismen 59 som

Image

där ω är radianfrekvensen, ε är energi, Γ = 1 / (2 τ ) är en fenomenologisk elektronspridningshastighet antagen oberoende av energi, τ är elektronens relaxationstid, T är temperatur, - q är laddningen för en elektron, ħ är den reducerade Plancks konstant och f d är Fermi – Dirac-fördelningen definierad som

Image

μ c är den kemiska potentialen och kB Boltzmanns konstant. Denna modell är resultatet av den långa våglängdsgränsen för den bosoniska drivkraften ( k | → 0) och tar hänsyn till både interband- och interbandbidrag för grafenkonduktiviteten, liksom en begränsad temperatur.

Dessutom är bärardensiteten ns och den kemiska potentialen hos grafenlagret relaterade till

Image

var

Image

och

Image

är elektron- och håltätheten respektive, ε är energin och υ f är Fermi-hastigheten (~ 10 8 cm s −1 i grafen).

Låt oss betrakta fallet med två grafenlager nära belägna i en bunt, såsom visas i tilläggsfiguren. 1. Som tidigare nämnts analyseras strukturen först med hjälp av en elektrostatisk inställning, som bestämmer bärardensiteten på grafenlagret, och sedan erhålla det elektromagnetiska beteendet hos stacken vid THz. Efter superpositionprincipen (se kompletterande figur Ib) beräknas bärardensiteten på varje skikt med ekvationer (2) och (3). Observera att detta elektrostatiska tillvägagångssätt approximerar både grafen och polysilikon för oändliga perfekta ledare för att beräkna bärardensiteten på varje lager. Följaktligen kan den inte förutsäga närvaron av svaga elektrostatiska fält som kan uppstå på grund av (i) olika DC-konduktiviteter som grafen och polysilikon förekommer i praktiken och (ii) kantningseffekter vid grafengränser. Att kombinera dessa uttryck med ekvation (6) gör det möjligt att bestämma den kemiska potentialen för varje grafenskikt. När väl dessa potentialer är kända, hämtas den frekvensberoende komplexa konduktiviteten hos de enskilda grafenarken med hjälp av ekvation (4), varigenom den totala grafenstapelkonduktiviteten kan beräknas med ekvation (1). Observera att i detta tillvägagångssätt har vi försummat (i) påverkan av separationsskiktet beläget mellan grafenarken, vilket är elektriskt mycket litet inom THz-frekvensområdet, och (ii) den möjliga påverkan av kvantkapacitansen 60, som kan vara betydande för hög permittivitet eller extremt tunn (ungefär nanometer) dielektrik men är helt försumbar här.

Det är anmärkningsvärt att den föreslagna metoden ungefärliggör graféns avslappningstid som en konstant kvantitet i varje lager och inbäddar alla variationer av grafenkonduktivitet kontra den applicerade förspänningen i den kemiska potentialen 7, 8, 61 . Rigorösa tillvägagångssätt indikerar emellertid att avslappningstiden inte bara beror på defekterna i grafen ( tgr ) utan också på de termiskt exciterade ytpolona fononerna som kan uppstå vid gränssnittet mellan grafen och substratet ( tb ) och på frekvensen -beroende elektron – fononkoppling ( τ e – ph ) 62 . Dessa värden är relaterade genom Matthiessens regel 63 av

Image

. Dessutom är grafenavslappningstid och kemisk potential inte helt oberoende 62 . I våra speciella experiment är de extraherade avkopplingstiderna mycket lika. Eftersom operationsfrekvensen ligger i det låga THz-området, långt under den grafiska optiska fononfrekvensen 62, förväntar vi oss att elektron-fononfenomenet inte har någon inverkan på avfällningsmekanismen . The similarities among the extracted relaxation times, which correspond to graphene layers surrounded by different substrates, suggests that the graphene/dielectric interface provides a high τ sb, thus graphene impurities and non-idealities ( τ gr ) being the main mechanism limiting the relaxation time, that is τ ≈ τ gr . Other possible effects such as carrier scattering by ionized impurities 64 and the electron-hole puddle effect 65 might also modify the measured relaxation time.

Extracting the characteristics of each graphene layer

Let us consider a stack composed of two graphene layers, which are biased by two different gate sources as depicted in Supplementary Fig. 1. The availability of the total stack conductivity σ S for various combinations of gate voltages not only permits the extraction of the different parameters, which define each of the layers, but also determines the effective gate capacitance of the surrounding dielectrics. Specifically, given a measured stack conductivity

Image

obtained by applying a set i of gating voltages

Image

, equation (1) holds. This equation relies on the top and bottom complex conductivities of the layers

Image

, which are computed using the Kubo formula of equation (4) and depend on their relaxation time ( τ top, τ bot ), Fermi levels

Image

, gate capacitance of the surrounding media

Image

and the applied gate voltages. Considering a set of N measured stack conductivity values, obtained by applying different gate voltages, permits the extension of equation (1) into a set of nonlinear coupled equations. The numerical solution of this system of equations determines both the characteristics of each graphene layer within the stack and the gate capacitance of the surrounding media. The solution of these equations may differ slightly as a function of the measured conductivity data employed as an input. These small variations are related to diverse factors, including the hysteresis of the stack conductivity 45 or the possible change in the environmental conditions 66 (especially humidity) during the measurements. To take them into account, the various parameters extracted from all possible combination of gate voltages are finally averaged. Employing a curve fitting approach is not straightforward here, as this would involve fitting six independent variables, which could lead to non-physical parameter values and complicated post-processing steps.

Surface plasmons supported by a graphene stack

The dispersion relation of the plasmonic modes supported by a graphene stack can be computed as 47

Image

var

Image

Image

Image

, z is the direction normal to the structure and the subscript i =1, 2, 3 refers to the top (air), inner (PMMA) and bottom (Al 2 O 3 ) dielectrics. In addition, k i denotes the wavenumber of the medium i and k ρ = β − jα is the complex wavenumber of the propagating plasmon. Note that we impose Im[ k z (1, 2) ]<0, to fulfill Sommerfeld's radiation condition and we assume that the stack width W is much larger than the guided wavelength (that is, W ≫ 1/ k ρ ). The supported even TM and odd quasi-TEM modes described by this dispersion relation can be accurately modelled using per-unit-length equivalent circuits 32, 49, 67 (see Supplementary Note 2).

Kompletterande information

PDF-filer

  1. 1.

    Kompletterande information

    Supplementary Figures 1-20, Supplementary Notes 1-3 and Supplementary References

kommentarer

Genom att skicka en kommentar samtycker du till att följa våra villkor och gemenskapsriktlinjer. Om du finner något missbruk eller som inte överensstämmer med våra villkor eller riktlinjer ska du markera det som olämpligt.